Syros est située au centre des Cyclades et selon les archéologues, elle a d'abord été habitée à l'époque préhistorique (4000 avant JC) et plus tard à la période cycladique (3000 avant JC). Les premiers colons de l'histoire de Syros étaient les Phéniciens qui se sont installés dans les Cyclades, tandis qu'au 6ème siècle, Syros était habitée par les Samiens. L'ancienne Hermoupolis a été construite par les Ioniens et plus tard habitée par les Perses, les Romains, les Francs et les Turcs, qui ont tous laissé des traces culturelles. Cependant, les Vénitiens ont joué un rôle très important dans le développement culturel de l'île, faisant de Syros un important centre commercial de la Méditerranée orientale. Lorsque les Français ont conquis l'île au 17ème siècle, Syros était habitée par un grand nombre de catholiques, appartenant à l'ordre bien connu des Capucins qui ont fondé un petit monastère qui est toujours en activité aujourd'hui. L'île a prospéré après la révolution grecque de 1821, lorsqu'une énorme vague d'immigrants de Psara, Chios, Crète et Asie Mineure s'est installée à Syros en utilisant l'île comme centre de leurs activités commerciales et maritimes. La période de prospérité a duré jusqu'au début du XXe siècle avec l'arrivée des troupes allemandes à Syros.