Syros liegt im Zentrum der Kykladen und wurde, archäologischen Beweisen zufolge, erstmals in der prähistorischen Zeit (4000 v. Chr.) und später in der Kykladenzeit (3000 v. Chr.) besiedelt. Die ersten Siedler in der Geschichte von Syros waren die Phönizier, die in die Kykladen zogen, während Syros im 6. Jahrhundert n. Chr. von den Samiern bewohnt wurde. Das antike Ermoupolis wurde von den Ioniern erbaut und später von Persern, Römern, Franken und Türken bewohnt, die alle ihre kulturellen Spuren hinterließen. Die Venezianer spielten jedoch eine Hauptrolle in der kulturellen Entwicklung der Insel und machten Syros zu einem bedeutenden Handelszentrum im östlichen Mittelmeerraum. Als die Franzosen die Insel im 17. Jahrhundert eroberten, wurde Syros von einer großen Anzahl von Katholiken bewohnt, dem bekannten Orden der Kapuziner, die ein kleines Kloster gründeten, welches bis heute aktiv ist. Die Insel blühte nach der griechischen Revolution von 1821 auf, als sich eine riesige Welle von Einwanderern aus Psara, Chios, Kreta und Kleinasien auf Syros niederließ und die Insel als Zentrum ihrer kommerziellen und maritimen Aktivitäten nutzte. Die Blütezeit dauerte bis zum Anfang des 20. Jahrhunderts und endete mit dem Einmarsch der deutschen Truppen auf die Insel.